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Estudio de las interacciones débiles presentes en sólido y en disolución en complejos de paladio y platino

de María Abigail Martínez Tejero
  • Autor: María Abigail Martínez Tejero
  • Formato: Otro formato de libro
  • isbn: 9788496394636
  • Idioma: español
  • visitas: 8
En el este trabajo presentamos: la s­ntesis, la caracterizaci³n estructural y el estudio de la reactividad de nuevos complejos mono- bi- y tetranucleares de paladio(II) y un nuevo complejo de platino(II). As­ mismo, la memoria escrita resume un estudio sistem¡tico de las interacciones no covalentes presentes en estado s³lido y en disoluci³n para los compuestos mencionados. Presentamos complejos mononucleares con los ligandos hidrazona ortometalados de f³rmula: [Pd{C6H4-N(R)-N=C(CH3)-C5H4N}(?1-L)]n , donde: R = H, CH3; L = Cl, 2,6-dimetilpiridina, PMe2Ph, PMePh2, dppm, (Ar-NNN-Ar)- (siendo Ar = 4-(CH3O)C6H4, 4-(CH3)C6H4, C6H5, 4-F-C6H4, C6F5), adem¡s de los complejos binucleares del tipo: [Pd2{C6H4-N(R)-N=C(CH3)-C5H4N}{C6H4-N(R’)-N=C(CH3)-C5H4N}(?-LL)]n (?-LL = dppm, dppe, (Ar-NNN-Ar)- (siendo Ar = 4-(CH3)C6H4, 4-F-C6H4, C6F5); R y R’ pueden ser: H y/o CH3). En el caso de que R = R’: complejo binuclear con dos mitades equivalentes; y cuando R ? R’: complejo binuclear con dos mitades diferentes. Los complejos de este tipo nos permitieron establecer correlaciones entre los espectros de RMN de 1H y las interacciones d©biles presentes en disoluci³n.Adem¡s, fue posible desprotonar el grupo N-H del ligando hidrazona metalado en los complejos preparados para obtener especies zwiteri³nicas, de colores muy poco habituales en compuestos de paladio(II): verde, azul o violeta muy intensos todos ellos. Estas especies pudieron ser caracterizadas en disoluci³n mediante RMN.Por otra parte, se han sintetizado los diastereois³meros (?,S,S) y (?,S,S) del complejo [{Pd(C6H4-N=N-Ph)}2{?-(S)-(OC{CH(CH3)Br}N-Tol)}2]. Los cuales pudieron ser separados por cromatograf­a de columna. nicamente se consigui³ co-cristalizar una mezcla de ambos is³meros y resolver su estructura por difracci³n de RX. Adem¡s, se obtuvieron cristales aptos para su estudio por difracci³n de RX del complejo descrito por Cope y Siekman en 1965: [{Pd(C6H4-N=N-Ph)}2(?-Cl)2].Por ºltimo, se sintetizaron los complejos tetranucleares de f³rmula [Pd4(?-LL)4(?-X)4], donde LL = (Ar-NNN-Ar)- ³ (Tol-NC(CH3)N-Tol)-; siendo X = Cl, Br, I). Las estructuras y el comportamiento electroqu­mico resultaron ser muy diferentes para los complejos con NC(R)N, respecto a lo observado para NNN.Los ligandos hidrazona y azobenceno ortometalados a paladio(II), forman sistemas ? extensos capaces de presentar interacciones ?-?. Dichas interacciones junto con otras como los puentes de hidr³geno han sido estudiadas tanto en estado s³lido, a trav©s de difracci³n de RX y en disoluci³n, a trav©s de la RMN de 1H.
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